El 21 de junio de 2011, Simeone fue designado como director técnico de Racing Club, reemplazando a Miguel Ángel Russo. Fue el primer título oficial del club, que le otorgaba la clasificación para representar a Madrid en la Copa de España. El 8 de mayo de 1921, con 20.000 personas llenando las gradas de San Mamés, el Athletic de Bilbao venció por 4-1 a su homólogo madrileño en la final del torneo, haciéndose con el Campeonato de España. Los encuentros ante el Cartagena se disputaron el 7 de marzo en El Almarjal y el 28 de marzo en el Stadium Metropolitano, y ambos se saldaron con sendas victorias athléticas, por 2-1 y 4-1 respectivamente. El 15 de abril en el Stadium Metropolitano, el Athletic superó a la escuadra blanquiverde por 4-2, clasificándose para los cuartos de final.. Tras la Guerra Civil, el Athletic de Madrid se encontraba en una situación muy comprometida. Durante su segundo mandato llevó al club a la mejor situación institucional, económica y deportiva que había vivido en su corta historia.

La situación económica era insostenible, y la afición arremetió contra el presidente. Sin embargo, el 25 de abril, el Athletic dio la sorpresa y, al amparo de su afición en el Stadium Metropolitano, derrotó al Español por 2-0, forzando el partido de desempate. En ella, una victoria del Racing y otra del conjunto rojiblanco hubiese provocado un triple empate con el Madrid, que obligaría a jugar partidos de desempate. El Athletic venció ampliamente a la Gimnástica por 6-1 y, en caso de empate entre Racing y Madrid, se hubiese jugado una liguilla de desempate entre los tres equipos. El 12 de noviembre de 1920 la asamblea general de socios ratificó a Julián Ruete como el nuevo presidente del Athletic de Madrid. Temporada 1920 / 1921: Campeones regionales y subcampeones de España. Es además el quinto mejor club filial por resultados deportivos de España. Se marchaba uno de los mejores presidentes de toda la historia del club rojiblanco.

El primer gol del Athletic en liga lo consiguió Vicente Palacios en el minuto 14. Acabaron en sexta posición con 18 puntos, y el primer campeón de la historia de la liga fue el Barcelona. El otro grupo, el de los maximalistas, defendía que también debían formar parte de la liga los equipos que habían resultado subcampeones de Copa, y los más destacados de cada comunidad. En su debut, el Athletic goleó por 9-0 al Primitiva de Madrid, y más tarde eliminó a la Ferroviaria con un amplio resultado de 7-0. El 31 de mayo se celebró la final en el Stadium Metropolitano ante 25.000 espectadores. El partido se disputó el 12 de octubre en el Stadium Metropolitano, y el resultado fue de empate a uno. El Campeonato Regional Centro se disputó entre el 24 de octubre de 1915 hasta el 20 de febrero de 1916. El Athletic quedó en tercera posición, demostrando un muy bajo nivel sobre el terreno de juego.

Simeone discribió una vez su estilo de juego como «sostener el cuchillo entre los dientes». Simeone también ganó el alabo de la prensa por infundir confianza y disciplina en sus jugadores, que han ayudado a obtener grandes victorias en condiciones adversas. Los madrileños cosecharon una victoria 2-1, camiseta athletic y toda la prensa coincidió en que fueron justos vencedores. Venció por 6-4. Una semana después, el conjunto colchonero pinchó al empatar a uno con el Betis en el Stadium Metropolitano. El Real Madrid venció por 6-2 al conjunto rojiblanco y se hizo con el título. Aquel año se contrató al técnico Frederick Pentland, que ya había dirigido al Athletic de Madrid en anteriores temporadas con gran éxito. Durante los siguientes años, el Athletic de Madrid sólo disputó partidos amistosos contra equipos madrileños. El Racing empezó a pagar a sus futbolistas, y el Madrid y el Athletic se negaron a jugar contra él si alineaba a deportistas profesionales, ya que por aquel entonces se jugaba al fútbol de forma completamente amateur. Sin embargo, se trató de un partido monótono y aburrido que no cumplió las expectativas puestas en él.

La temporada 94/95 roza las plazas de Promoción y terminará sexto. El 26 de abril se jugó la ida de la primera ronda y el destino quiso que su rival fuese nada menos que el UD Salamanca de Pruden, un equipo que había disputado sin suerte la promoción a Primera División. El rival de la eliminatoria fue el Español de Barcelona. El Barcelona se impuso por 3-2. El 26 de abril, el Athletic venció por 2-1 al Barcelona en el Stadium Metropolitano. Para las semifinales, al equipo madrileño le esperaba un potente FC Barcelona que venía de eliminar al Valencia y al Stadium de Zaragoza. A pesar de las tirantes relaciones con algunos equipos de la capital, camiseta athletic 2022 el Athletic y el Madrid F.C. El 18 de abril, en la ida, el Español goleó al Athletic por 6-1 en el estadio de Sarrià. El encuentro de ida, disputado el 17 de abril en el campo de Amute.